成果连连！Nature子刊+1
发布时间：2025-12-11 14:59 浏览次数：
近日，我校能源材料化学研究院赵东元院士、武利民教授、马玉柱教授联合吉林大学朱有亮教授在Nature Communications期刊上发表了题为“Gaussian Curvature Engineering of Self-pressurizing Mesoporous Nanoreactors Boosts Dynamic Equilibrium of Molecule Adsorption-Desorption”的研究成果，为智能纳米反应器的设计提供全新范式，更在绿色合成、能源催化及微化工系统等领域展现出广阔应用潜力。
依据杨-拉普拉斯理论，弯曲的液-固界面会产生指向曲率中心的附加压力。这种压力源自液相表面张力，并通过分子动量传递作用于高斯曲面，最终体现为液体分子对纳米颗粒表面的定向吸附驱动力。为平衡外部压力，团队设计了系列自增压纳米反应器，多孔壳层将热量高效局域于空腔内部，形成腔内高温与周围溶剂低温的显著温差效应。依据安托万方程计算不同高斯曲面腔体内的饱和蒸汽压，通过精准设计高斯曲率，在吸附与脱附之间建立起定量的动态平衡桥梁。
图1 基于高斯曲面效应优化纳米反应器结构
在腔体内原位封装亲水性Fe3O4纳米颗粒构建多功能光热纳米反应器。不同高斯曲率的纳米反应器呈现出差异化光热效应，究其原因，光折射的单位面积受腔体体积影响——在相对狭小的空间内，光反射路径更短且强度更高。当结构从凸面过渡到凹面时，内部腔体体积减小，温度梯度升高。该温差效应有效提升内部压力，增强分子向外的动量传递，进而加速脱附过程。因此，通过巧妙设计纳米反应器的高斯曲率，可动态调和其内部与外部压力，最终达成对分子吸附-脱附过程的智能调控。
光热纳米反应器在生物质衍生的5-羟甲基糠醛（HMF）向高附加值产品5-甲酰基-2-呋喃甲酸（FFCA）的级联氧化反应中，获得了高达97.9%的选择性，且反应效率相较传统加热方式提升了一个数量级。机理研究表明，光热纳米反应器内部加热所产生的热对流方向与热量传递方向一致，这种由内向外的涡旋效应有效促进了分子运动速率并扩大了传质范围。相比之下，传统的外部加热方式仅在纳米反应器外围引发切向流动，传质效率受限。
图2 用于生物质转化的自加压介孔纳米反应器
这项工作设计了一系列从凹面到凸面结构的介孔纳米反应器。该研究在单个纳米反应器层面构建了热限域自加压和外部附加压力的精确调控。内外压力在C=7/8时趋于平衡，分子吸附-脱附量也达到相对平衡状态，表现出最佳的催化性能。这为探索更多功能纳米反应器中分子吸附-脱附的强度搭建了一座动态平衡桥梁。
我校马玉柱教授、武利民教授、吉林大学朱有亮教授为该论文的共同通讯作者，论文以内蒙古大学能源材料化学研究院为第一通讯单位。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、内蒙古自治区相关基金项目的资助。
