近日,我校化学化工学院王艳琴副教授、王蕾教授团队在电催化硝酸盐还原合成氨领域取得新进展,在材料领域顶级期刊Advanced Functional Materials (IF: 18.5)上发表题为 “Hydration-effect Boosted Active Hydrogen Facilitates Neutral Ammonia Electrosynthesis from Nitrate Reduction” 的研究成果。(论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202413070)。王艳琴副教授、王蕾教授、陈俊翔研究员(福建物质结构研究所)为论文共同通讯作者。内蒙古大学为论文第一完成单位。
文章提出了一种通过水合效应增强活性氢(H*)的策略,显著促进了中性条件下硝酸盐还原氨的电催化合成。研究团队通过在Cu基催化剂中引入具有水合效应的Al元素,优化了催化剂的电子态密度,显著提高了中性介质中H*的生成效率。同时,CuO/CuAlO2界面上的快速电荷转移有效加速了催化反应的动力学过程及H*的扩散。更为重要的是,Al的引入减弱了CuO对反应中间体的过强吸附,从而加速了加氢过程,抑制了氢气析出反应(HER)。该催化剂在中性条件下表现出优异的氨合成法拉第效率(97.81 ± 1.94 %)和较高的氨产率(10.21 ± 0.64 mg h-1 cm-2)。本研究为设计高效的中性pH条件下NO3RR电催化剂提供了重要的理论指导和参考。
催化剂CuO/CuAlO2的NO3RR作用机理示意图
催化剂水解离、H*自由基扩散、NO3RR反应路径的理论计算
该成果得到了国家自然科学基金、内蒙古自治区“高等学校青年科技人才发展项目”、内蒙古自治区自然科学基金等项目的资助。
(素材来源:科学技术处 编辑:李文娟 审核:刘雪峰)